近日,av频道 光电功能材料器件与物理团队在《Advanced Functional Materials》期刊上发表了一项研究成果“Anisotropic Carrier Recombination-Enabled Highly Polarized Photoresponse Within a180-Degree Angular Sector in Sb2S3 Bulk Single Crystals”,文章第一作者为万鹏助理教授和本科生张发政,通讯作者为姜明明研究员。研究团队通过受控物理气相沉积法生长出Sb2S3块体单晶,该晶体在405、520和680 nm等多个波长下,光电流各向异性比均超过6,显著优于大多数低维同类材料。研究表明,这种偏振响应的主要驱动力并非各向异性吸收,而是各向异性载流子复合。基于该机制的探测器可在180°超宽角域内实现稳定的偏振辨别,团队将其集成至一个宽角域多波长偏振编码光通信系统中,验证了其实际应用潜力。该工作不仅发现了块体Sb2S3作为高各向异性光电探测的材料,也为突破传统偏振敏感探测器在维度上的限制,提供了一种基于各向异性复合的策略。

研究背景
偏振探测是支撑光通信、遥感、军事侦察与生物医学成像等众多应用的核心基础技术。近年来,低维各向异性材料领域取得系列突破性进展,结合传统器件方案,为偏振探测技术开辟了全新发展路径。无论通过光场调控手段提升,还是后端电路放大提升,材料本征的始终是偏振探测性能的核心基石。而偏振光下光电导的变化本质源于偏振光诱导的载流子浓度变化。对于一维(1D)、二维(2D)等低维各向异性材料,电子输运被限制在特定空间维度;这种空间限域效应会通过结构各向异性与二向色性改变材料与光的相互作用,进而产生与入射偏振态相关的各向异性光吸收。各向异性光吸收会引发载流子生成量的偏振差异,最终带来光电导的显著变化,这也是低维材料实现偏振光响应的核心机理。尽管低维材料依靠各向异性吸收实现了偏振光电响应,但受限于有限的光吸收截面与光传输路径,其光捕获效率偏低,最终限制了载流子差异与光电导差异的提升空间。一个直观的优化思路是增大材料尺寸,利用三维(3D)各向异性块体晶体强化光吸收能力;但该方案会引出一个矛盾:材料维度提升虽能增强光吸收,却会大幅削弱各向异性吸收效应。这意味着即便晶体本征具有各向异性晶体结构,一旦生长为三维块体,便不再适用于偏振探测,这也成为高性能块体偏振光电器件发展的核心瓶颈。
在以各向异性光吸收为核心的研究框架下,一种本征各向异性特性长期被忽视,各向异性的载流子复合。例如,偏振相关光致发光与激发光谱中,辐射复合普遍表现出各向异性特征:采用不同偏振态光激发材料,会得到强度差异显著的 PL 信号;该现象通常归因于晶格内跃迁偶极矩的有序排布。同一波长、不同偏振的入射光穿透深度存在差异,加之晶体内部缺陷分布不均,同样会诱发各向异性复合行为。在传统光电探测器设计中,复合过程通常被视作负面效应:光生载流子一旦发生复合,会直接降低器件响应度、外量子效率等关键性能指标。但从载流子连续性方程可知,最终可被电极收集的过剩载流子浓度,同时由各向异性载流子生成(光吸收)与各向异性载流子复合两大过程共同决定。因此,若能阐明各向异性复合对光电流的调制机制,将有望突破三维各向异性块体材料在偏振光电响应上的固有局限,甚至反向赋能低维偏振探测器件的性能升级。
成果简介

本研究采用可控物理气相沉积法制备高质量大尺寸Sb2S3块体单晶,基于该单晶构建的器件在 405、520、680 nm 多可见光波段下,光电流各向异性比超过6,性能优于绝大多数低维同类材料。研究团队结合偏振依赖吸收谱、时间分辨光致发光谱表征,辅以理论计算与仿真分析,表明该强偏振光响应来源于偏振调控的载流子复合速率,与传统基于光吸收的偏振响应机理存在本质区别。块体单晶自身结构带来独特优势,可在180° 广角内稳定实现偏振信号区分。基于该材料兼具宽光谱响应、高各向异性、大视场探测的综合优势,本文搭建了一套可正常工作的多通道偏振编码光通信原型系统。
主要的创新性研究成果
1、材料合成与器件制备工艺
本文采用可控的物理气相沉积法,制备出高结晶质量、低缺陷、化学计量比精准的Sb2S3块体单晶。基于该单晶制备的光电探测器具备优异稳定性,光谱响应覆盖 400–800 nm 宽波段,证实块体单晶完全可作为高性能偏振探测的可靠、优质功能平台。
2、实现块体单晶宽波段高偏振探测
本研究在块体Sb2S3单晶探测器上实现可见光多波段(400–800 nm)高灵敏偏振探测,平均光电流各向异性比高于6。该器件性能不仅持平,更优于绝大多数低维偏振探测材料。
3、提出各向异性载流子复合作用机理
探究了块体Sb2S3单晶探测器的偏振响应来源,证实不同于传统以光吸收为核心的偏振响应理论模型,各向异性载流子复合起决定性作用。
4、实现宽光谱、大视场的应用验证
基于块体Sb2S3单晶光电探测器,可同时实现可见光多波段偏振分辨与半球面超大角度信号接收。我们搭建多波长偏振复用光通信原型系统,成功完成偏振编码光信号解码,验证器件实用价值的潜力。

图1 |物理气相沉积法制备Sb2S3晶体的表征结果与结构各向异

图2| 基于Sb2S3晶体的金属-半导体-金属光电探测器光电响应性能

图3| 制备所得Sb2S3单晶探测器的偏振光响应性能

图4 | Sb2S3晶体偏振光响应的内在工作机理

图5 |基于Sb2S3光电探测器的大视场多波段偏振光通信验证系统
论文链接://doi.org/10.1002/adfm.77040